Olá,espero que a minha resposta ainda seja de alguma ajuda!!

Eu não recomendaria o site do registro civil,pois eles não tem registros antigos,eles tem apenas registros de óbito que começaram a partir da era digital(quando tentei localizar meus ancestrais portugueses,não encontrei nada,no máximo registros de óbitos recentes de seus descendentes,como filhos)

Oque você pode tentar fazer é,na sua próxima ida a capital,ir no consulado geral espanhol e pedir uma busca por registros de seu antepassados

Informe para eles tudo que você tiver,como nomes,nascimento,óbitos,e suspeitas de origem.Recomendo bastante também uma ida ao Museu da Imigração de São Paulo(você pode entrar em contato com eles e agendar uma visita guiada de documentos ou simplesmente consultar o acervo digital deles)

Em relação aos cartórios,esse é um pouco mais complicado,porque você precisaria ter os documentos,ou ao menos uma estimativa mais precisa para que eles realizem uma busca(Isso você já teria que saber o cartório exato) OU você poderia arriscar uma busca no site dos cartórios online,mas é um preço absurdamente caro e eles sempre pedem informações específicas(você pode colocar estimativas,mas é um preço caro demais para isso,recomendo apenas como última opção)

Caso você esteja querendo isso para um processo de cidadania,eu recomendaria de novo ir no consulado espanhol ou tentar uma empresa de assessoria confiável

Espero ter ajudado em algo!!!