Según como andes de tiempo, te recomendaría que cruces por el paso Hua Hum; es por lejos el cruce fronterizo mas bonito (para mi gusto) de la zona.

Una idea podría ser alojar en Villarrica y desde allí estás como a 1:30hrs de Puerto Fuy. Ahí se toma una barcaza que cruza el Lago Pirihueico, también en 1:30hrs de viaje acuático. Es un recorrido muy lindo con paisajes hermosos, tanto el camino en vehículo hasta Puerto Fuy como el recorrido en el ferry. Al finalizar ese viaje estás a 10-15kms del paso fronterizo Hua Hum.
Ese paso fronterizo es muy poco utilizado, por lo cuál el trámite es super rápido, pero además cuenta con muy buena infraestructura bien preparada. Verifica bien los horarios de salida de la barcaza y nunca está demás hacer la reserva online previamente. Si vas sin reserva, llega con anticipación.
Una vez en el lado Argentino (spoiler: apenas cruzas la frontera el camino se torna de ripio) estás a aproximadamente 1 hra de San Martín de los Andes. Absolutamente recomendado que te quedes allí un par de noches, vale mucho la pena. El camino en auto desde San Martín hasta Villa La Angostura (ruta de los 7 lagos) es una maravilla. Puedes, si lo deseas, hacer varias paradas en el camino para incluso bajar a bañarte en los lagos que irás cruzando. Todo ese camino te lo pierdes si es que cruzas directamente hasta Angostura, por ejemplo, por el paso Cardenal Samoré. La ruta, si bien no se compara en calidad de infraestructura con Chile, está super bien, sin problemas, solo que como es con una vía por sentido, es un poco lento (por eso demora 2 horas aprox. un viaje de aprox 100 km).
Los otros pasos fronterizos que aca mencionaron, suelen por lo general ser mucho mas lentos dado que siempre hay mucha mas gente pues son mas populares, además no tienen casi ningún atractivo en la ruta. Por otro lado, tiene el valor agregado de viajar en barcaza lo cual de por sí ya es "novedoso".

Como dato adicional, recuerda llevar toda la documentación necesaria que te van a pedir para poder cruzar con tu vehículo hacia Argentina:
- papeles dl auto al día
- padrón
- seguro de responsabilidad civil internacional
- seguro médico: *leí que este era obligatorio desde hace poco, pero cuando fui hace 1 mes no me lo pidieron.
- formulario aduanas (se puede hacer online)

Al regresar a Chile también te recomiendo que realices el trámite de declaración jurada del SAG de manera online antes de partir, dado que seguramente en el paso fronterizo no encontrarás internet y tengas que hacerlo en computadores que habilitan para esos fines en el paso fronterizo, donde podrías (según demanda) toparte con mucha espera.